Contiene más de doce mil documentos originales, de los siglos XIX y XX, sobre la Restauración Borbónica e Historia de las antiguas posesiones españolas de África, América y Asia, en su mayor parte pertenecientes al epistolario de Fernando de León y Castillo, en donde están representadas firmas tales como Isabel II, María Cristina de Habsburgo, Cánovas, Canalejas, Maura, Sagasta, Juan Valera, O'Donell, Silvela, Romanones, Raimundo Madrazo, Benito Pérez Galdós, Emilia Pardo Bazán, etc..

Borradores y originales de Tratados Internacionales, Manifiestos Políticos y Culturales, Planes secretos de actuaciones diplomáticas, forman parte también de los escritos que pueden ser consultados libremente por los investigadores. Así mismo podrán acceder a más de veinte mil microfilmes que reproducen cartas de la Familia Real, y artículos periodísticos de la Revista de España entre los años 1868 a 1878, fecha en la que fue dirigida por León y Castillo.

Mención aparte merecen los planos originales del Puerto de La Luz en la Bahía de Las Isletas de Las Palmas de Gran Canaria, diseñados por Juan de León y Castillo y cuyo proyecto y memoria explicativa conservamos íntegramente.

Complementa este servicio unas amplias colecciones de fotografías, entre las que destacamos las concernientes a la iconografía de los hermanos León y Castillo, Familia Real Española, Puerto de La Luz, ciudades de Las Palmas de Gran Canaria y Telde, así como la célebre de Presentación Suárez de la Vega, caracterizada por sus retratos autografiados de personajes de la política, sociedad, artes, etc., de los siglos XIX y XX.