El núcleo principal de la colección está formado por obras regaladas y dedicadas por Picasso a Eugenio Arias. Este conjunto, de naturaleza muy variada, reúne dibujos, obra gráfica, cerámicas, carteles, libros dedicados y otras singulares como una caja de útiles de peluquero pirograbada y una placa de cagafierro.
Forman parte del conjunto, varias fotografías de André Villers, aportadas por Arias al Museo en la década de los noventa y un busto escultórico de Picasso realizado por Francisco Aguilar.
A este núcleo se suman ocho piezas de cerámica procedentes de la colección de la antigua Diputación Provincial de Madrid, que se incorporaron a la colección Arias a finales de la década de los ochenta y dos estampas adquiridas por la Comunidad de Madrid en el año 2005 mediante la aplicación del 1% cultural. La última incorporación ha sido la donación de un cartel , sumando actualmente la colección un total de 71 piezas
La mayor parte de las piezas pueden ser datadas con precisión entre octubre de 1948 y diciembre de 1972.